A finales de la década de 1920, Hurrell fue presentado al actor Ramón Novarro, y accedió a tomar una serie de fotografías de él. Novarro quedó impresionado con los resultados y los mostró a la actriz Norma Shearer, que estaba tratando de moldear su imagen en algo más glamoroso y sofisticado en un intento de conseguir el papel principal en la película The Divorcee. Le pidió a Hurrell que la fotografiara en poses más provocativas de lo que sus fans habían visto antes. Después de mostrar estas fotografías a su esposo, el jefe de producción de MGM, Irving Thalberg, Thalberg quedó tan impresionado que firmó contrato con MGM Studios, haciéndolo jefe del departamento de fotografía de retratos. Pero en 1932, Hurrell dejó MGM después de diferencias con su jefe de publicidad, y desde entonces hasta 1938 trabajo en su propio estudio en el 8706 de Sunset Boulevard.
A lo largo de la década, Hurrell fotografió a cada estrella contratada por MGM, y sus sorprendentes imágenes en blanco y negro se utilizaron ampliamente en la promocion y comercialización de estas estrellas. Entre los artistas regularmente fotografiados por él durante estos años Estuvieron la estrella del cine mudo Dorothy Jordan, así como Myrna Loy, Robert Montgomery, Jean Harlow, Joan Crawford, Clark Gable, Rosalind Russell, Marion Davies, Jeanette MacDonald, Anna May Wong, Carole Lombard y Norma Shearer, que se decía que se había negado a permitir ser fotografiada por otra persona. También fotografió a Greta Garbo en una sesión para producir material promocional para la película Romance. La sesión no fue bien y nunca volvió a fotografiarla. A principios de los años 40, Hurrell se trasladó a los estudios Warner Brothers, entre otros, registro a Bette Davis, Ann Sheridan, Errol Flynn, Olivia de Havilland, Ida Lupino, Alexis Smith, Maxine Fife, Humphrey Bogart y James Cagney. Más tarde en la década se trasladó a Columbia Pictures, donde sus fotografías fueron utilizadas para ayudar al estudio a construir la carrera de Rita Hayworth.
Dejó brevemente a Hollywood para hacer películas de entrenamiento para la Primera Unidad de Cine de las Fuerzas Aéreas del Ejército de los Estados Unidos. Cuando regresó a Hollywood a mediados de la década de 1950, su viejo estilo de glamour había caído en las preferencias. Donde había trabajado duro para crear una imagen idealizada de sus modelos, el nuevo estilo de glamour de Hollywood era más duro y aspero, y por primera vez en su carrera el estilo de Hurrell no estaba en demanda. Se trasladó a Nueva York y trabajó para la industria de la publicidad donde el glamour todavía era valorado. Continuó su trabajo para las revistas de moda y fotografiado para anuncios impresos durante varios años antes de regresar a Hollywood en la década de 1960. Después de 1970, su trabajo más destacado fue como fotógrafo para portadas de discos. Filmó las fotos de la portada para el álbum titulado de Cass Elliot (1972), Foreign Affairs de Tom Waits (1977), Queen's The Works (1984), The Gift de Midge Ure (1985) y Paul McCartney's Press to Play (1986).
Hurrell murió de cáncer poco después de completar un documental de TBS sobre su vida. Murió el 17 de mayo de 1992. Desde su muerte, sus obras clásicas han seguido apreciándose en valor y ejemplos de su producción artística se pueden encontrar en las colecciones permanentes de numerosos museos de todo el mundo.
